Femtosecond electron dynamics investigated by resonant x-ray scattering in strongly-correlated materials

Cette thèse explore la dynamique ultrarapide des électrons dans une sélection de matériaux fortement corrélés, connus pour leurs propriétés telles que la valence mixte ou la multiferroïcité. En étudiant ces systèmes à des échelles de temps très courtes (de l'ordre de la picoseconde ou moins), nous visons à démêler les degrés de liberté couplés des spins, charges, orbitales et réseaux cristallins. Nous avons étudié la dynamique des électrons dans TmSe, NiO et TbMnO3. Pour le cas de TmSe, il s'agit d'un système à valence mixte homogène. Nous avons démontré les possibilités et les limites de la détermination de la valence moyenne en utilisant des calculs de multiplets et des spectres RIXS, mesurés aux seuils N4,5 du thulium. Dans le cadre d'un projet international, nous avons sondé la dynamique de NiO à l'échelle femtoseconde. Ce temps de faisceau à XFEL a permis l'étude du transfert de charge au seuil L3 du nickel. Afin d'avoir une meilleure description des processus sous-jacent, nous avons réalisé des mesures de réflectivité transitoire au seuil M2,3 du nickel dans le régime sous-gap via des impulsions attoseconde générées par HHG. Cela montre une renormalisation ultrarapide du paramètre Hubbard U sur site, mesurable sous forme d'un décalage vers le rouge des spectres de réflectivité ou d'absorption. Ainsi, nous avons éclairé le débat concernant la cause de la renormalisation de la bande interdite dans NiO. En parallèle, ce résultat a été reproduit à l'aide de calculs de multiplets adiabatiques. Ces derniers ont montré des tendances de renormalisation de la répulsion de Coulomb sur site (U), de la bande interdite (Delta) et de l'hybridation. Enfin, nous avons effectué des mesures RIXS résolues en temps au seuil N4,5 du terbium dans TbMnO3. Nous avons prouvé la faisabilité de mesures résolues en temps à ces seuils pour les manganites à terres rares. Il s'agissait de l'une des premières expériences réalisées à l'accélérateur à électrons libres FERMI sur ce sujet. En conclusion, nous avons exploré la dynamique électronique de trois systèmes différents à électrons corrélés à l'aide d'installations de grande envergure (synchrotrons, XFEL). Ces dynamiques ont été sondés à l'échelle femtoseconde (XFEL) caractérisé par des mesures XAS et RIXS ainsi qu'à l'échelle attoseconde (HHG) pour effectuer des mesures de réflectivité transitoire.